化学化工学院张立学教授课题组与环境科学与工程学院杨东江教授课题组等密切合作,在碱金属离子电池碳基电极材料研究领域取得重要进展,相关研究成果以“Effect of Intrinsic Defects of Carbon Materials on the Sodium Storage Performance”为题发表在国际著名期刊上。该项研究得到了国家自然科学基金、山东省自然科学杰出青年基金、泰山学者计划和山东省高等学校“青创科技计划”团队等项目的资助。我校研究生郭瑞琪和吕春晓为该论文共同第一作者。
钠/钾等新型碱金属离子电池具有成本低廉等优势,有望在未来的大规模储能系统中发挥重要作用。碳材料由于其低成本、高导电性和良好稳定性等特点,是极具潜力的碱金属离子电池负极材料。此前,两课题组合作构建了海藻酸基硫/氮共掺杂碳纳米纤维气凝胶钾离子电池负极新材料,实验和密度泛函理论计算表明硫/氮共掺杂有利于增强钾离子的吸附存储,表现出优异的储钾性能。在碳材料中引入杂原子作为外部缺陷作为碱金属离子的吸附位点,确实可有效提高其存储容量及循环稳定性;但众所周知,碳材料中普遍存在有本征缺陷,而关于本征缺陷是否同样具有促进碱金属离子吸附行为的作用,仍缺乏系统研究。最近,两课题组合作对这一关键问题开展了深入研究。研究人员选用常规碳源并利用模板辅助法合成了具有不同程度本征缺陷的有序多孔碳纳米材料,电化学性能测试结果表明缺陷的引入有效增加了材料在高电压(>0.1 V)处吸附电容行为,提供了高比例的法拉第赝电容贡献。第一性原理计算也证实本征缺陷的存在大大降低了碳材料对钠的吸附能,更有利于维持长期高效的储钠行为。受益于稳定的钠离子吸附动力学,所设计的碳材料负极表现出优异的储钠能力:在1 A/g的电流密度下比容量达221 mAh/g,并在10 A/g的高电流密度下经过5000圈循环后仍具有优异的可逆稳定性。该工作证明了碳材料的本征缺陷是有效的钠离子吸附活性位点,这一发现对于高性能钠离子电池碳基负极材料的设计具有借鉴意义。